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在固态聚合物电解质（SPE）中加入增塑剂是促进离子传导的有效方法。然而，电导率的提高往往以机械性能的降低为代价，这会使电解质膜更难加工，并增加安全隐患。
近日，上海科技大学谢琎研究员提出了一种新的交联策略，即通过精确控制作为引发剂的H2O的含量来交联金属烷氧基端聚合物。作为概念验证，这项工作采用三甲基铝（TMA）官能化聚环氧乙烷（PEO）来证明超细Al-O纳米团簇可以作为节点来交联分子量范围从10,000到8,000,000 g mol -1的PEO链。研究显示，交联聚合物网络可加入高浓度增塑剂，在总重量百分比超过75%时仍能保持优异的拉伸性（4640%）和韧性（3.87 × 104 kJ m -3）。结果，所得电解质在30℃时具有高离子电导率（1.41 mS cm -1）、对锂金属的低界面电阻（48.1 Ω cm 2）以及的宽电化学窗口（vs. Li +/Li> 4.8 V）。因此，LiFePO 4/Li电池显示出稳定的循环性能，在30C℃时以1C循环1000次后容量保持率为98.6%（146.3 mAh g -1）。
文章要点：
1. 这项工作提出了一种新的交联策略，即在高浓度增塑剂存在下，以H 2O为引发剂，对金属烷氧基端聚合物进行原位交联，以获得综合性能优异的固态聚合物电解质。与其他交联方法相比，该策略的优越性在于能够交联分子量范围较宽（从10,000到8,000,000 g mol-1）的聚合物链。
2. 研究显示，Al-O纳米团簇交联的聚合物-增塑剂固态电解质具有良好的机械稳固性，防止了锂枝晶的穿透，而三维互联通道中高浓度的增塑剂则提供了连续的锂传导通路，促进了锂离子的传导。这种设计和合成策略成功地解决了聚合物电解质在机械性能和离子传导性之间的传统权衡，尤其是在涉及增塑剂的情况下。
3. 研究显示，在增塑剂含量超过75 wt%的情况下，增塑剂包聚合物电解质显示出3.87×104 kJ m -3的高韧性，并可拉伸至4640%以抑制锂枝晶的形成。
4. 组装后的LiFePO 4/Li电池（1000次循环，98.6%，1C）和NCM811/Li电池（100次循环，98.3%，0.2C）均表现出优异的循环性能。
5. 这项工作所描述的策略为构建高性能固态锂电池的交联聚合物网络提供了一种新颖且可推广的思路。
图1 超细Al-O纳米团簇交联PEO的设计、合成和表征
图2 聚合物电解质的机械性能
图3 聚合物电解质的电化学特性
图4 LiFePO4/Li和NCM811/Li电池的电化学性能
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原文链接：
https://doi.org/10.1002/adma.202304712
来源：高分子科学前沿
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