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成果简介
硅/碳材料作为锂离子电池的负极材料已经引起了广泛关注。本文，武汉理工大学、Hongfei Pan、Wenmao Tu、张海宁研究员、王雅东副研究员等在《Energy Fuels》期刊发表名为“Application of N-Doped Carbon–Silicon Oxycarbide Based on POSS Synthesis in Lithium-Ion Batteries”的论文，研究使用聚(1-乙烯基咪唑)在八乙烯基-硅倍半氧烷的存在下，然后对聚合物前体(PPVIm)进行退火和镁热还原处理，合成了具有碳涂层结构的氮掺杂硅碳复合材料。
受益于适度的Si-O-C键，所制备的NSiOC在0.2 A-g-1时拥有1862.3 mAh-g-1的高首次放电容量，在30℃时70.0%的初始库伦效率。当温度上升到60℃时，合成的阳极材料在0.2 A-g-1时的首次放电和充电比容量分别增加到2103.0和1528.7 mAh-g-1，并具有超过1000次的超长寿命。此外，结果表明，在循环的初始阶段，性能的下降可以归因于SEI层的形成和电解质渗透不足。之后，随着阳极材料活化程度的提高，电池长时间保持稳定状态（近600次连续循环），这归因于源于碳盖层和氧化硅的多孔结构的低膨胀系数。此外，还研究了具有独特的无机硅骨架和特殊电化学性能的电极材料的电化学衰减过程，以帮助未来在高性能电极材料方面的设计。
图文导读
图1.NSiOC形成的示意图
图2.（a） NSiOC 的 TEM 图像和 （b） 高放大倍率 TEM 图像和 （c） C、N、O 和 Si 的 HAADF 图像和元素映射图像。
图3.SiOC负极电化学性能
图4：（a）NSiOC在电流密度为0.2A-g-1时的全寿命循环性能，（b）50、150和1000次循环前后的Nyquist图，以及（c-f）NSiOC制备的电极在60℃下进行50、150和1000次循环前后的SEM图像。
小结
基于ovi-POSS成功合成了用于LIBs的氮掺杂碳-硅氧烷复合材料。该工作还研究了容量衰减过程的机制，这可能为未来高性能电极材料的开发提供参考。测试结果表明，所制备的NSiOC阳极材料在大电流和相对较高的工作温度下具有良好的电化学性能和热稳定性，表明NSiOC是一种有前途的新型硅基阳极材料，可以取代传统的石墨阳极。此外，值得一提的是，NSiOC在初始循环中的库仑效率只有70%，但在长时间的循环中达到了近100%，并且保持稳定。然而，富硅电极材料的高不可逆容量仍然是其实际应用的一个挑战。
文献：
https://doi.org/10.1021/acs.energyfuels.2c03678
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