南昌大学研究生，南昌大学研究生院
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锌金属是一种很有前途的水电池负极材料，但其枝晶生长不良、析氢严重、易腐蚀。本文介绍了一种聚阳离子添加剂聚二烯丙基二甲基氯化铵(PDD)，以实现长期和高可逆的锌电镀/剥离。具体来说，PDD可以同时调节电解质和Zn/电解质界面的电场，改善Zn2+的迁移行为，引导Zn(002)的优势沉积，这一点通过Zeta电位、开尔文探针力显微镜和扫描电化学显微镜都可以得到证实。此外，PDD还形成了富正电荷的保护外层和富n的杂化内层，加速了镀过程中Zn2+的脱溶，阻碍了水分子与Zn阳极的直接接触。因此，锌阳极的可逆性和长期稳定性得到了显著提高，锌//铜电池的平均库仑效率达到99.7%，锌//锌电池的寿命是无pdd电解质的22倍。
图文简介
(a) 1 MZnSO4， (b) 1 M ZnSO4+ 2 wt% PDD和(c) 1 MZnSO4+ 2 wt% PSS的电解质和界面化学影响示意图。(d) v-Zn-O， (e) v-SO4-和(f) v-O-H对不同电解质的拉曼光谱。(g)含聚电解质中Zn2+溶剂化结构示意图。(h) Zn2+分别与H2O、SO4、PDD、PSS结合能的DFT计算(n为聚合度)。(i)不同电解质的Zeta电位。(j)不同电解质在1 mV s-1Zn/ Ti半电池中的析氢反应曲线和(k)析氧反应曲线。(l)三电极体系下锌阳极在不同电解质下1mv s-1的动电位极化曲线。(m)不同电解质在5mA cm-2和5 mAh cm-2下的镀锌过程的原位光学显微镜图像。
(a)不同电解液在1mAcm-2和1mAh cm-2下Zn/ Cu电池的库仑效率，(b)不同循环下Zn/ Cu电池在1 M ZnSO4 + 2 wt% PDD电解液中对应的电压分布图。(c)使用不同电解质的锌/铜电池第一次循环时的电压分布图。(d)在1mAcm-2和1mAh cm-2下循环50次后，不同电解质下Cu阴极的SEM图像和数码照片。(e) 1 M ZnSO4 + 2 wt% PDD电解液中Cu阴极在1mAcm-2和1mAh cm-2下循环50次后的SEM横截面图像。(f)不同电解质下锌阳极在1mAcm-2和1mAh cm-2下循环50次后的SEM图像和数码照片。(g) Cu阴极和(h) Zn阳极在不同电解质中以1ma cm-2和1mah cm-2循环50次后的XRD谱图。(i)不同入射角下，在1mAcm-2和1mAh cm-2下循环50次后，在1 M ZnSO4 + 2 wt% PDD电解液中Zn阳极的x射线衍射图
不同电解质下Zn/ Cu电池在(a) 2mAcm-2和2mAhcm-2和(b) 10mAcm-2和10mAhcm-2下的库仑效率。(c)第10次循环时不同电解质下Zn/ Cu电池的电压分布图。(d)在(d) 1mAcm-2和1mAhcm-2， (e) 10mAcm-2和10mAhcm-2条件下，不同电解质下Zn//Zn电池的恒流循环。(f)不同电解质Zn//Zn电池中Zn阳极的DOD。(g)使用“四合一”模式比较最近报告中的循环可逆性。Zn//Zn电池在(h) 1 M Zn(OTF)2基电解质和(i) 1 M Zn(OAc)2基电解质中在1mAcm-2和1mAhcm-2下的恒流循环。
(a) PDA插层工程锌离子存储容量调节示意图。(b) VOPO4和PDA-VOPO4的XRD谱图。(c)在1 M ZnSO4+ 2 wt% PDD电解质下，VOPO4和PDA-VOPO4基ZIBs的速率性能。(d) 1 M ZnSO4+ 2 wt% PDD电解液和(e) 1 M ZnSO4电解液中电流密度为5 a g-1的长期循环性能。1 M ZnSO4+ 2 wt% PDD电解质的PDA-VOPO4与之前报道的水性zbs阴极的(f)倍率容量和(g)循环性能指标比较。(h, i)不同电解质在zbs中循环1000次后Zn阳极的SEM图像。(j)循环1000次前后PDA-VOPO4阴极和Zn阳极的XRD谱图。
论文信息
原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202302701
通讯作者：南昌大学陈义旺
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